拓撲量子態和拓撲量子材料的理論、實驗研究近年來方興未艾，成為凝聚態物理研究領域的重要前沿。拓撲序作為一種全新的物質分類概念，與對稱性一樣是凝聚態物理中的基礎性概念。對拓撲的深刻理解，關係到凝聚態物理研究中的諸多基本問題，例如量子相的基本電子結構、量子相變以及量子相中的許多無能隙元激發等。在拓撲材料中，電子、聲子以及自旋等多種自由度之間的耦合對於理解並調控材料性質有著決定性作用。光激發可用於區分不同的相互作用並操控物質狀態，材料的基本物性、結構相變以及新的量子態資訊也會隨之獲得。目前，深入理解光場驅動下拓撲材料宏觀行為與其微觀原子結構、電子性質的關聯已經成為眾多研究人員的目標。
圖1. a.手性符號為正(χ=+1)的Weyl點在圓偏振光下的手性選擇定則；b. χ=+1的Weyl點線上偏振光下由於原子軌道對稱性導致的選擇性激發。
拓撲材料的光電響應行為與其微觀電子結構密切相關。特別的，對於拓撲半金屬來說，能帶交叉點附近的載流子激發對體系波函式特徵高度敏感。對拓撲半金屬中非線性光學現象的研究不僅可以幫助我們更深入地理解系統激發態的物理性質，並且有望將這些效應用於光學器件的製造和太陽能電池的設計，為未來潛在的實際應用提供了可能。例如，外爾（Weyl）半金屬中，吸收一個圓偏振光的光子將導致自旋的翻轉，為了滿足角動量守恆，沿著圓偏振光傳播的方向，Weyl錐兩側的電子激發將呈不對稱分佈，該規律稱為手性選擇定則（圖1）。
對拓撲材料非線性光學現象的理論研究通常採用將材料基態性質計算和對稱性分析相結合的方法，然而，這樣的處理方法存在明顯的缺陷。首先，缺少被激發載流子在動量空間及實空間的實時動力學資訊，無法建立與時間分辨實驗探測手段的直接對比。其次，無法考慮電子-聲子及光子-聲子之間的耦合。而這對於某些相變過程的發生至關重要。此外，這種基於微擾論的理論分析無法處理強光場下的物理過程。基於第一性原理的含時密度泛函分子動力學（TDDFT-MD）模擬能夠很好地解決以上問題。
近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組的博士後關夢雪和博士生王恩（共同第一作者），在孟勝研究員的指導下，與北京理工大學孫家濤教授合作，利用自主開發的激發態動力學模擬軟體TDAP，系統地研究了第二類外爾半金屬WTe2中準粒子激發對超快鐳射的響應特徵。
圖2. a. Td-WTe2的原子結構示意圖; b. 費米麵附近的能帶結構。c. 沿著布里淵區高對稱線分佈的能帶結構及原子軌道的相對貢獻。箭頭①及②分別代表靠近或遠離Weyl點的激發; d. 沿著Γ-X方向能帶結構的放大。
研究表明，在Weyl點附近存在由原子軌道對稱性及躍遷選擇定則所決定的載流子的選擇性激發，與通常手性激發的自旋選擇定則大為不同的是，其激發路徑可以透過改變線偏振光的極化方向及光子能量加以控制(圖2)。
載流子的不對稱激發將在實空間誘匯出不同方向的光電流，從而影響體系的層間滑移的方向和對稱性特徵。由於WTe2的拓撲性質，例如Weyl點的數目及其在動量空間中的分離程度等，高度依賴於體系的對稱性(圖3)，載流子的不對稱激發將帶來Weyl準粒子在動量空間的不同變化行為，以及體系拓撲性質的相應改變。因此，本工作同時為光致拓撲相變提供了清晰的相圖（圖4）。
圖3. a-b, 線偏振光極化方向沿著晶體a軸及b軸的層間相對運動;插圖為相應的運動模式。c. 理論模擬與實驗觀測的比較。d-e. 體系的對稱性演化及 kz=0 平面內兩個最鄰近Weyl點的位置、數目及分離程度。
圖4. Td-WTe2中光致拓撲相變對線偏振光光子能量（ℏω）及極化方向（θ）的依賴相圖。
本研究工作揭示了Weyl點附近的載流子激發不但要關注其手性，還要仔細分析其附近的波函式原子軌道特性。兩者的效應類似但機制差別明顯，為深入理解Weyl點的奇異性提供了理論依據。此外，該工作所採用的計算方法能夠在超快的時間尺度內深入理解原子、電子層次上覆雜的相互作用及動力學行為，揭示其微觀物理機制，有望成為未來研究拓撲材料中非線性光學現象的有利工具。
相關成果近日發表在《自然通訊》(Nature Communications 12, 1885 (2021)) 上。該工作得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委和中國科學院戰略性先導專項(B類)的資助。作者感謝與倫斯勒理工學院張繩百教授的有益討論。
相關工作連結：
http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/202109/P020210902584524722434.pdf
編輯：蕉、yrLewis
