低維磁性體系以其新奇的晶體結構和量子特性，在自旋電子學等方面具有廣闊的應用前景。磁性多層薄膜CrI3的成功製備，使二維磁性材料的發現和探索成為凝聚態物理科學研究的重要前沿。目前，低維磁性半導體的研究主要集中在兩方面：透過外延生長髮現新的磁性材料，和調控磁性以探究獨特的磁作用機制。多種二維磁性材料，如Cr2Ge2Te6, Fe3GeTe2, CrSe2, CrTe2等，均已有實驗報道；而層間鐵磁耦合等磁性調控，也在二維半導體CrBr3和CrI3中成功實現。釩硫族化合物（如VTe2等）具有可調的能隙大小，在自旋電子學和谷電子學等方面具有潛在的應用。然而，人們發現1T-VTe2表現出電荷密度波相，卻並未發現該材料存在明顯鐵磁性。因此，該類材料是否擁有本徵磁性仍然具有爭議。
最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組的博士生李軒熠，在孟勝研究員、北理工孫家濤教授的指導下，與SF10組的楊慶博士，SF3組的曹則賢研究員、奈米物理與器件實驗室N04組的博士生朱知力和高鴻鈞院士，以及北理工王業亮教授合作，利用第一性原理方法，報道了一種新型二維VTe2（PP-VTe2）磁性材料。有趣的是，該材料具有的摺疊五邊形結構可視為黃鐵礦結構的二維極限。透過對PP-VTe2的晶體結構和電子結構的計算分析，他們證明了該結構的穩定性，並預測了該材料的自旋極化半導體型能帶。計算表明，單層PP-VTe2擁有本徵的鐵磁序，較大的磁交換能，較高的居里溫度和反常的面內磁各向異性。更加有趣的是，他們發現了PP-VTe2的二維鐵彈性和麵內易磁化軸之間存在多鐵性耦合。這些新結果將拓展人們對這類材料的磁性和鐵彈性的認識。
在對空間群為Pca21的二維PP-VTe2深入探究之前，他們首先對該材料的體相，即空間群為黃鐵礦(BP-VTe2)結構進行探究，如圖1所示。能帶計算表明BP-VTe2是一種半金屬。穩定性對於一種新的二維結構而言非常重要。透過線性彈性常數、聲子譜和總能計算，他們發現PP-VTe2的各彈性引數符合波恩-黃昆方程，聲子譜無虛頻。電子結構計算表明，PP-VTe2不再擁有BP-VTe2的半金屬性，成為一種窄帶隙磁性半導體材料，如圖2所示。這些特徵預示著該材料的動力學穩定性，及其在半導體電子學方面的潛在應用。
為了計算二維PP-VTe2的磁性，他們為該材料設定了鐵磁、反鐵磁和非磁三種磁結構，GGA+U計算表明無論任何有效勢能下鐵磁態總是能量最低態。透過將易磁化軸在空間內旋轉，他們研究了PP-VTe2的磁各向異性，發現該材料屬於面內磁矩，其易磁化軸對應於x軸[100]方向，而該方向恰好對應於PP-VTe2中唯一的對稱軸——沿x軸方向的螺旋軸，說明該材料的磁性受到了結構的調製，如圖3所示。另外，由於PP-VTe2的磁性均來源於費米麵附近的自旋態密度，他們預測該材料的磁性可能會被電場調控。
黃鐵礦結構的降維使該結構對稱操作變少，相應地為PP-VTe2的鐵彈性實現提供了可能，如圖4所示。為減少晶格形變對鐵彈計算的影響，他們首先將晶格形變為正方形；之後考慮從初態經由中間態抵達末態後元胞內的原子位移，並利用NEB方法估算鐵彈相變中的能量勢壘。估算出PP-VTe2的鐵彈相變勢壘接近經典二維鐵彈材料黑磷。不僅如此，鐵彈相變發生後，PP-VTe2的易磁化軸也會隨之發生90度的旋轉，這意味著二維鐵彈性和鐵磁性的直接多鐵耦合，這種多鐵性耦合在二維材料中十分罕見。這些結果說明單層PP-VTe2是一種研究二維磁性和鐵彈性的理想材料。
該工作得到國家自然科學基金委、科技部重點研發計劃、中科院B類先導專項以及松山湖材料實驗室的支援。
圖1. 黃鐵礦結構VTe2的晶體結構和電子結構，及二維PP-VTe2的晶體結構，布里淵區示意圖和STM模擬圖。
圖2. PP-VTe2的聲子譜、總能計算、能帶結構，以及帶隙隨VTe2 Slab的亞層數增加而變化的趨勢。
圖3. PP-VTe2的磁各向異性計算及其居里溫度估算。
圖4. PP-VTe2的鐵彈性和多鐵耦合預測。
編輯：tzy、yrLewis
