羅大綱，也叫羅亞旺，廣東揭陽人，也有文獻記載說是佛山順德人。 道光二十七年（1847年）入廣西謀生，在桂林府荔浦縣馬嶺開設染坊，暗中組織天地會，從事反清鬥爭。
後活動於陽朔、武宣、平南、永安（今蒙山）、桂平一帶 。因長期在桂平大湟江、潯江上襲擊清軍，劫掠押送物資、糧餉的官船，清廷檔案稱這支由羅大綱、女將蘇三娘領導的會黨武裝為“艇匪” 。
1851年1月，羅大綱、蘇三娘率部在大湟江、潯江交匯的江口墟加入太平軍，羅被任為左二軍軍帥。 9月，羅大綱率部攻克永安（今廣西蒙山）。咸豐二年（1852年）四月，羅大綱被洪秀全任為先鋒，自永安先行突圍，並一舉攻破古蘇衝清營。接著太平軍攻桂林失利，遂撤圍北上湖南。6月，羅大綱率部攻佔全州，積功被擢升為左一總制，統帶中一軍。
當年12月，圍攻長沙而不克的太平軍北上攻佔嶽州（今岳陽），是役，羅大綱再次充當了先鋒的角色，率先入城，因功被擢升金官正將軍。1853年1月，因作戰勇猛，屢建功勳，被升任殿左一指揮。3月底，和廣東嘉應（今梅州）人 、殿左一指揮吳如孝聯手率軍攻克江蘇鎮江。
駐守鎮江期間，大英帝國委任的香港總督兼駐大清全權代表文約翰特地乘火輪前來拜訪，羅大綱、吳如孝發出聯合照會，表示願意與諸國建立平等互惠的友好關係，文約翰派翻譯密迪勒上岸謁見，羅大綱認為英國人也“同拜天父，皆系兄弟”，在交談時勸密迪勒轉告文約翰“勿助清妖，勿再販賣鴉片”。
1853年5月，擢升殿左五檢點。7月，晉封冬宮正丞相。
1854年3月，奉調返天京（今南京）。 當年夏，隨燕王秦日綱等率軍西上，經安徽安慶、桐城到舒城，緊急馳援被湘軍圍困的廬州（今合肥），因作戰失利，損失頗重，被迫經原路退回。隨後率軍在江蘇高淳、東壩與湘軍激戰，再次失利，率殘部返回天京。10月，奉命駐守安慶。當年11月，率軍連克安徽東流、建德以及江西饒州，所部驍勇善戰，軍紀嚴明，連戰連捷。
1855年1月，隨翼王石達開率十餘萬精銳增援作戰失利的西征軍，將湘軍水師分割肢解為內湖（鄱陽湖）、外江（長江）兩部，再各個擊破，大破其外江水師；當年2月，和石達開、林啟容等從小池口出發，至九江後分兩路猛攻湘軍水師，共焚燬、擊沉、俘虜湘軍水師大船 、 快蟹（小艇）共數千艘，取得了輝煌的勝利。至此，強大的湘軍水師基本被摧毀，長江中下游皆被太平軍水師所控制。
隨後，羅大綱奉命率偏師協助西征軍反攻湖北，復奪漢陽、漢口、武昌，隨即又渡長江扼守九江，以牽制湘軍陸師。7月，他奉命率軍東返，進攻秣陵關，以進援遭湘軍圍攻的安徽蕪湖，8月，在蕪湖外圍作戰時身受重傷，敗退回天京。迴天京不久，因傷重不治身亡。後被追封奮王。
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