硫酸鹽是大氣細顆粒物的重要組分，對全球和區域氣候、空氣質量和人體健康有重要影響。霧霾期間硫酸鹽的生成機制仍存在很大爭議，傳統的大氣化學模式（SO2氣相和雲滴氧化）往往低估硫酸鹽的生成，這是當前大氣化學領域的重要難題之一。國內外前期研究發現，基於稀溶液中的動力學引數，當氣溶膠的pH在6左右或者更高時，氣溶膠液態水中NO2氧化SO2是我國灰霾期間硫酸鹽生成的重要機制。但氣溶膠體系的微物理環境與稀溶液有很大不同，稀溶液中的引數能否應用於氣溶膠體系仍不清楚，當前對氣溶膠體系中NO2氧化SO2的反應機制和動力學認識不足。
南京大學大氣科學學院劉騰宇副教授等開展了煙霧箱實驗，使用氨氣-硝酸銨或氨氣-丙二酸種子氣溶膠作為緩衝溶液體系控制調節氣溶膠pH，實測了氣溶膠pH 3.8-5.2範圍內NO2氧化SO2的反應速率常數。結果表明，NO2和SO2在氣溶膠中的反應以NO2氧化亞硫酸根(SO32-)為主，其反應速率常數為（1.4 ± 0.5)×1010 M-1 s-1，比稀溶液高3個數量級，主要原因可能是溼氣溶膠表面的快速表/介面反應。然而，NO2氧化亞硫酸氫根（HSO3-）的反應速率常數與稀溶液相當，氣溶膠的高離子強度對NO2氧化SO2的反應速率沒有影響。研究表明，現有的大氣化學數值模式需要更好地考慮相關的化學機制；對我國而言，近年來隨著SO2的大幅度減排，氣溶膠pH呈現緩慢上升，NO2在溼氣溶膠表面氧化SO2的反應途徑對於硫酸鹽的生成及其對空氣質量和氣候變化的貢獻可能愈發重要。
該成果於9月30日線上發表於Nature Chemistry，題為Oxidation of sulfur dioxide by nitrogen dioxide accelerated at the interface of deliquesced aerosol particles，南京大學大氣科學學院劉騰宇副教授為論文的第一作者和共同通訊作者，加拿大多倫多大學Jonathan Abbatt教授為論文的共同通訊作者。工作得到國家自然科學基金重大研究計劃（92044301）、國家重點研發計劃（2016YFC0202000）、南京大學登峰計劃和加拿大自然科學與工程研究理事會等專案的資助。
圖1 (a) NO2和SO2反應方程式；(b) kexp和氫離子活度的關係
圖2冬季霧霾條件下NO2和H2O2在溼氣溶膠中氧化SO2生成硫酸鹽的速率
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【來源：南京大學新聞網_學術動態】
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