研究利用多孔單晶電極促進乙烷電化學氧化脫氫制乙烯

乙烯是石油化學工業的基石，主要用於生產合成乙醇、乙二醇、環氧乙烷、聚氯乙烯等化工產品。目前，乙烷轉化制乙烯主要透過管式爐中水蒸汽裂解烷烴脫氫來實現大規模工業化生產，但面臨著條件苛刻、轉化率低、選擇性低和催化劑易積碳等難題。

中國科學院福建物質結構研究所功能奈米結構設計與組裝/福建省奈米材料重點實驗室研究員謝奎課題組長期從事多孔單晶與多相催化研究。在該研究中，科研人員利用晶格重構策略生長了CeO₂多孔單晶，構築單晶表面清晰的Ce-O不飽和配位活性結構，並組裝成固體氧化物電解池（Solid oxide electrolyser Cell, SOEC），在SOEC陽極實現了高選擇性乙烷電化學氧化脫氫制乙烯，在SOEC陰極實現了二氧化碳還原制一氧化碳。原位近常壓XPS結果表明，CeO多孔單晶電極在氧化過程可以促進晶格氧向活性氧的轉變，明確了O^{2 2-}、O₂^2-和O₂^-等活性氧物種能有效地將乙烷電化學氧化脫氫制乙烯，但是O^-等氧物種更傾向於誘導乙烷的深度氧化。原位紅外和DFT理論計算表明，乙烷電化學氧化脫氫的反應中間產物是環氧物種，而清晰的CeO₂多孔單晶表面結構促進乙烷的吸附，從而提升乙烯的選擇性和乙烷的轉化率，且連續執行300小時效能無明顯衰減、無積碳生成。該催化過程利用SOEC實現了二氧化碳和乙烷的高選擇性電催化轉化，為低碳分子的催化轉化提供了新研究思路。

相關研究成果發表在Angewandte Chemie International Edition上。研究工作得到國家重點研發計劃“變革性技術關鍵科學問題”重點專項、國家自然科學基金重大研究計劃重點專案和中科院戰略性先導科技專項（B類）等的支援。

多孔單晶電極促進乙烷電化學氧化脫氫制乙烯

來源：中國科學院福建物質結構研究所