山東科技大學闞渝姣：Co/Fe@CNFs催化劑及其在硫酸根自由基氧化技術中的應用
DOI: 10.1016/j.jtice.2021.104161
布洛芬（IBP）普遍存在於各種環境中，對微生物、動物和人類健康造成了負面影響。本研究透過靜電紡絲和碳化處理合成了雙金屬負載碳奈米纖維催化劑（Co/Fe@CNFs），用於硫酸根自由基高階氧化工藝（SR-AOPs）以對IBP進行處理。將Co和Fe奈米粒子包裹在CNFs內以避免團聚並實現均勻分佈。根據IBP降解效率對催化劑效能進行評估。Co/Fe@CNFs可以有效活化過一硫酸鹽和過硫酸鹽，在60分鐘內實現了100%和89.1%的IBP降解，活化能分別為37.4和65.4kJ/mol。在PMS系統中，Co和Fe均能夠催化PMS生成活性氧物種（SO4·-、·OH、O2·-和1O2），所有這些都對降解有著顯著貢獻。然而，在Fe活化PS系統中，主要的功能物種是SO4·-和·OH。這項工作有助於加深人們對硫酸根自由基高階氧化工藝的理解，進一步擴大其在環境修復中的應用。
圖1.Co/Fe@CNFs的SEM（a-b）和TEM（c-d）影象。
圖2.Co/Fe@CNFs、Co@CNFs和Fe@CNFs的拉曼光譜（a）、FTIR光譜（b）和XRD譜（c）。
圖3.Co/Fe@CNFs的C1s（a）、O1s（b）、Co2p（c）和Fe2p（d）XPS光譜。
圖4.NFs和Co/Fe@CNFs的氮氣吸附-解吸等溫線和孔徑分佈（a）。Fe@CNFs、Co@CNFs和Co/Fe@CNFs的磁滯回線（b）。
圖5.不同條件下PMS（a）和PS（b）系統中的去除曲線。IBP，25μM；PMS，10mM；聚苯乙烯，10mM；催化劑，0.2g/L。
圖6.在Co/Fe@CNFs活化的PMS（a）和PS（b）系統中，透過偽一級動力學模型k計算法獲取Ln（C/C0）與時間的關係曲線以及阿莫西林降解的阿倫尼烏斯圖。IBP，25μM；PMS，10mM；聚苯乙烯，10mM；催化劑，0.2g/L。
圖7.與PS/PMS反應前後Co/Fe@CNFs的Fe2p（a）和Co2p（b）XPS光譜。
圖8.PS/PMS系統中DMPO·-OH、DMPO·-SO4-（a）和TEMPO（b）的ESR光譜。DMPO，100-200mM；TEMP，100mM；PS，1mM；催化劑，0.2g/L；TBA，500mM。
圖9.清除劑對PMS（a）和PS（b）系統中IBP氧化降解的影響。PMS/PS，10mM；催化劑，0.2g/L；TBA，500mM；甲醇，500mM；p-BQ，500mM；NaN3，500mM。Co/Fe@CNFs的電荷密度差異（c）。
