第一作者：Teo Lombardo
通訊作者：Alejandro A. Franco
通訊單位：法國皮卡迪-儒勒-凡爾納大學
【背景介紹】
鋰離子電池(LIBs)是現代社會最具影響力的技術之一，它使行動式電子裝置廣泛的出現，並觸發了電動汽車(EV)市場的增長。自1991年索尼成功地將第一批鋰電池商業化以來，其能量密度已經提高了200%以上。雖然鋰電池已經得到了非常顯著的改進，但它們在電動汽車或固定應用上的大規模部署要求它們在效能、耐用性、安全性、成本等方面進一步最佳化以提高它們的可重用性和可回收性。這是目前對鋰離子電池和任何正在開發或生產的下一代電池的要求。由於電池研發是一個複雜的多變數問題，包括效能、壽命週期分析、安全性、成本、環境影響和資源問題等非常不同的特性。此外，電池的整體迴圈經濟最終應該包括從採礦、生產和組裝階段，經過漫長的使用階段，最後再利用和回收過程。然而，目前的研究流程很大程度上依賴於前向試錯方法，並且主要以材料為中心:合成材料、製造電解質和電極、組裝電池，最後評估效能。即使只考慮這些方面，也有大於10100種合成活性物質和製備電解質的可能性，幾乎有無限種選擇電極製造引數的可能性和幾十種可能的電池形式，這些遠遠超過了人類大腦所能處理的範圍。這使得設計工具變得困難。因此為了提高將電池研究的效率，目前已經開發了許多新的工具以滿足這一要求。其中人工智慧（AI）和機器學習（ML）是一種很有前途的有望能夠幫助人們克服處理大量變數和大量資料的方法。
AI和ML可以幫助研究人員有效地解決LIB的引數和資料挑戰，還可以幫助研究者們研究除了鋰離子電池之外的電池技術研發，如鈉離子電池、全固態電池、鋰電池和超級電容器等。為了實現這一目標，需要解決幾個挑戰，例如，定義電池研發中廣泛接受的標準，結合系統的資料披露，為某個ML模型識別最合適的描述符，或確定相關的錯誤等等。
本綜述旨在提供一個全面的，權威的，批判性的AI和ML在化學和電化學能源科學界的應用。它解決了概念、方法、工具、結果，以及使用它們作為電池設計和最佳化的加速器的挑戰。讓蓬勃發展和高度動態的AI相關文獻更容易作為一個整體被電池領域接受和應用是至關重要的。要將電池領域的人工智慧從炒作變為現實，需要實驗員、建模專家和人工智慧專家之間的緊密合作。因此，AI必須能以適合廣大觀眾的方式進行恰當的解釋和評論。此外，人工智慧和ML應用於眾多電池研發領域，導致使用的術語不統一，對人工智慧/ML應用於電池的方向和需要克服的主要挑戰缺乏清晰的認識。到目前為止，該領域的評論要麼集中在鋰離子電池的電池診斷，要麼僅僅集中在材料上，很少有例子在全電池水平。目前還沒有一篇綜述概述了電池研發的各個領域(從材料到電池)的應用。作者的最終的目標就是在目前涵蓋的不同電池研發方面為這些工具建立更好的可訪問性和完整性。
作者分別從五個方面進行了詳細的介紹。首先，作者定義了人工智慧和ML，並給出了一個簡短的歷史觀點。然後，作者討論了資料的重要性和監督ML方法與非監督ML方法的區別以及它們的超引數的重要性。之後，作者以一種容易理解的方式描述了最廣泛使用的ML技術背後的工作原理，以及用於開發這些技術的程式語言和軟體。
圖1、ML方法用於監督/非監督和分類/迴歸方法的總體工作原理。
在材料設計與合成方面的應用
在本節中，作者回顧了人工智慧技術(主要來自ML的子領域)與電池材料的設計和合成之間的交集的當前進展。作者首先簡要概述了最近開發的材料描述符。這些描述符通常是實現有意義和準確的ML模型的第一個困難。然後，作者提出了各種例子以證明ML為基礎的研究有助於加速篩選和預測具有特定目標效能的新電池材料。這些例子主要分為三類:(i)活性電極材料，(ii)固體電解質和(iii)液體電解質。接下來，作者討論了ML演算法如何透過幫助解決日益複雜的化學、更大的長度和時間尺度以及多尺度建模，為材料模擬創造新的機會。隨後，作者討論了新材料的合成，特別是AI如何應用於有效計劃實驗，並緩解典型高通量(HT)方法中化學和物理空間的徹底渲染所帶來的組合爆炸問題。在此背景下，作者展示瞭如何使用ML演算法來識別變數之間的關係和推測新實驗的結果。最後，作者提供了一些觀點，並確定了在材料設計和合成中使用AI/ML的關鍵未來挑戰。
圖2、最近在文獻中用於最佳化和/或更好地理解制造過程的ML方法的資訊圖，包括所用資料庫的相應性質（模擬與實驗資料）
人工智慧應用於電極和電池製造
電池電極和電池製造構成了基於機器學習的方法的新興應用領域，也是本節的重點。在本節中，作者首先回顧了鋰離子電池傳統工業規模製造過程的構成要素。然後，作者回顧了已提出的用於資料恢復的主要方法。作者認為在構建可信賴且足夠大的資料集以透過ML演算法進行分析的背景下，應該把重點放在產業規模上。然後，作者介紹了ML演算法在電池製造領域的當前應用（如圖2中的示意圖所示）。最後，作者提供了在先進製造流程和工業4.0背景下AI/ML未來應用的觀點。
材料和電極結構表徵
在本節中，作者主要回顧了AI/ML方法如何在電極和材料表徵在資料的預處理和分割、特徵檢測、模式識別以及實時進行表徵實驗等方面發揮作用。由於快速檢測器技術的快速增長，如今與表徵相關的資料產量比幾十年前高出幾個數量級。計算能力的提高和ML演算法的出現使科學家能夠構建資料驅動的框架來自動管理所獲取的大資料。基於DNN演算法的AI早期本質上是專注於影象處理，最終目的是識別特定的影象特徵並透過分割步驟將它們分離。CNN在解決複雜的反向問題方面取得了巨大的成功，這是斷層掃描和ptychography重建步驟的主要難點技術。ML還可用於輔助光譜和衍射圖的複雜分析，特別是用於分HT和原位/操作資料。作者回顧了ML在電池材料和電極結構表徵中的應用。作者還參考了一些ML方法可以輕鬆應用於電池材料元件的相關工作以及討論ML在該領域未來可能應用的電極表徵。圖3描繪了在材料和電極結構表徵中採用的ML方法、它們的頻率以及所用資料集的性質的示意圖。
圖3、最近應用於材料和電極表徵的ML方法的資訊圖，包括所用資料庫的相應性質（計算與實驗資料）。
應用於電池單元診斷和預測
在將電池整合到電動汽車等應用中時，電池效能和壽命的預測以及電池效能限制和老化的主要來源的識別是主要問題。同時，這也是構成機器學習應用最多的方面。圖4描繪了用於電池單元診斷和預測的ML方法的示意圖、它們的頻率以及所用資料集的性質。在本節中，作者首先回顧了一下工程領域中通常用於表徵電池效能和老化的方法。然後，討論了ML在效能和安全分析，老化和剩餘使用壽命(RUL)預測，以及線上估計等方面的應用。最後，作者強調了主要結論並介紹了未來趨勢。
圖4、最近應用於電池診斷和預後的ML方法的資訊圖，包括所用資料庫的相應性質（計算與實驗資料）。
其他電池相關應用
本節主要闡述了AI/ML的其他與電池相關的應用領域。這包括替代數學模型的推導，能夠以比傳統的基於物理的模型少得多的計算成本來描述電池單元的行為，以及能夠從文獻和其他來源中自動挖掘資料的方法的演示。圖5描繪了用於本節涵蓋的應用程式的ML方法的示意圖、它們的頻率和所用資料集的性質。
圖5、最近在文獻中用於替代模型、電池回收/第二次生命和文字挖掘的ML方法的資訊圖，包括所用資料庫的相應性質（計算與實驗資料）。
總體結論、挑戰和展望
電池人工智慧並不是炒作。人工智慧，尤其是機器學習，領導克服電池最佳化的主要限制的承諾。基於ML的方法可以允許以選擇性的方式導航此類化學、配方和操作條件空間，並有望減少所需的實驗和/或計算的數量。從理論的角度來看，ML可以支援高效力場的發展，為材料模擬和可靠的替代模型創造新的機會。這也可以促進具有合理計算成本的多尺度建模框架的開發。此外，就直接從電化學結果（如迴圈）識別反應機制而言，ML有可能成為強大的實驗增強工具。一方面，電池領域的一些ML應用已經在科學文獻中得到廣泛研究，如電池的線上和離線估計SOH、SOC和RUL。另一方面，在電池領域，AI/ML的幾個有前景的應用令人驚訝地沒有得到充分研究。其中，電池製造和電池材料表徵就是明顯的例子。資料驅動方法的使用將深刻影響現代社會的工業設施，引導工業4.0革命。電池製造也不例外，在不久的將來需要專用的資料倉庫。儘管有這種明顯的趨勢，關於這個主題的學術研究在文獻中仍然很少見，需要在這個方向上做出更大的努力。學術界應該為行業提供新的資料驅動方法，幫助他們克服這場革命。對於電池材料表徵的情況，可以做出類似的評論，對此科學文獻仍然很少。ML技術的第一個也是更重要的應用之一是影象分析，這使得ML特別適用於斷層掃描影象分割，預計ML演算法在未來將在該領域發揮主導作用。在資料檢索和分析方面，人工智慧有望在電池研究中發揮關鍵作用的另一個領域是文字挖掘。這可以訪問大量資料集，“只是”恢復科學文獻中已有的資訊，這將大大簡化本節開頭討論的化學和電極/電池製造空間的分析。然而，對其適用性的嚴重關注是關鍵電極和電池的系統資料缺失特性，例如電極孔隙率、電解質體積或電化學測試協議等，這些在科學報告中可能經常被忽視。此外，儘管面臨挑戰，隨著ML開始在其他化學相關領域出現，它有望推動自動駕駛電池實驗室的出現，以實現實驗和資料收集自動化。儘管對AI和ML充滿了希望，但在電池領域廣泛使用資料驅動方法之前，還有很長的路要走。應解決的挑戰可以概括為：(i)描述符，(ii)資料稀缺和錯誤確定，(iii)缺乏標準和不成熟的表述，(iv)使用者友好的工具，以及(v)橋接量表。如何解決這些問和挑戰是研究者們未來的方向。
Teo Lombardo, Marc Duquesnoy, Hassna El-Bouysidy, Fabian Årén, Alfonso Gallo-Bueno, Peter Bjørn Jørgensen, Arghya Bhowmik, Arnaud Demortière, Elixabete Ayerbe, Francisco Alcaide, Marine Reynaud, Javier Carrasco, Alexis Grimaud, Chao Zhang, Tejs Vegge, Patrik Johansson, and Alejandro A. Franco*, Artificial Intelligence Applied to Battery Research: Hype or Reality? Chem. Rev. 2021, https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00108
