2021年，全球海洋溫度創下歷史新高，海洋熱含量增加的背後是數十年的氣候變暖。作為一種主要的溫室氣體，二氧化碳與全球變暖和氣候變化息息相關。過去的二十年中，大氣中的二氧化碳濃度一直在增加。捕獲二氧化碳並將其轉化為燃料和化學品，不但有助於緩解不斷增加的二氧化碳積聚，同時還可以增加二氧化碳的價值。近期，大連理工大學科研團隊在二氧化碳加氫領域取得了新進展，相關成果以論文形式發表於Science子刊Science Advances。
作為一種可再生且環保的碳源，二氧化碳能夠轉化為燃料和化學品，這也為緩解日益增加的二氧化碳積累提供了機會。在“雙碳目標”的背景下，二氧化碳加氫製備高附加值的烴類化學品被認為是緩解環境和能源問題的有效策略之一，而Fe基催化劑在該反應中具有較好的催化效能。然而，在反應中Fe物種複雜多樣，同時存在金屬鐵、碳化鐵、氧化鐵等物種；且各類Fe物種處於動態變化中，不易調控。因此，理解該反應中催化劑動態結構演變規律，對最佳化表面競爭反應、調控催化劑結構和效能、進一步設計高效二氧化碳加氫催化劑尤為重要。
不同反應時間的催化劑形貌結構分析
基於以上問題，精細化工國家重點實驗室、遼寧省“興遼英才計劃”高水平創新團隊郭新聞教授課題組，與美國萊斯大學Thomas Senftle教授、香港中文大學宋春山教授、大連化學物理研究所劉偉研究員、傅強研究員等課題組合作，在Science Advances發表了題為“Dynamic structural evolution of iron catalysts involving competitive oxidation and carburization during CO2 hydrogenation”的研究論文。
催化劑結構演變示意圖和理論計算的Fe物種相圖
該工作使用多種（準）原位表徵方法，探究了金屬Fe催化劑在二氧化碳加氫中的結構演變：在反應氣氛下，金屬Fe經過Fe3C轉變為Fe5C2，隨後生成大量Fe3O4，在穩態下生成Fe3O4@(Fe5C2+Fe3O4)的核殼結構。實驗研究和表徵分析及理論計算結果表明，催化劑的表面組成依賴於催化反應中的“碳化-氧化”動態平衡，且催化劑表面結構和反應微環境相互依賴、相互影響。其中，氧化過程主要受二氧化碳加氫生成的副產物水的影響。同時本文還將催化劑動態結構與反應效能演變關聯，為開發高效催化劑提供了啟示。
該論文第一作者為大連理工大學化工學院博士生朱傑，共同通訊作者為化工學院張光輝副教授、郭新聞教授和香港中文大學宋春山教授。工作得到了重點研發計劃、國家自然科學基金、遼寧省“興遼英才”計劃等資助支援。
拓展閱讀：
郭新聞，大連理工大學化工學院教授、博士生導師，現任化工學院黨委書記。1989年獲大連理工工大學高分子材料學士學位，1995年4月獲大連理工大學工業催化博士學位，並留校工作。催化學報、石油學報（石油加工）編委，國際期刊CHEM ENG TECH編委。遼寧省“百千萬人才工程”百人層次，教育部“新世紀優秀人才”人選。2003年獲得國家科技進步二等獎（排名3）；2007年被評為大連市第四批優秀專家；2008年獲得中國石油和化學工業協會青年科技突出貢獻獎。主要研究領域為：分子篩合成與應用的基礎研究、二氧化碳催化轉化、MOF材料的設計合成與形貌調控、擇形催化與選擇氧化。
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注：文章部分素材來自大連理工大學官網、大連理工大學化工學院、中國科學技術館等
