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第一作者：白楊
通訊作者：王連洲、白楊、陳鵬
通訊單位：昆士蘭大學
論文DOI：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202105958
全文速覽
基於對錶面原子結構和表面缺陷形成機理的理解，本文詳細介紹了鈣鈦礦量子點領域的表面化學工程有效策略，主要包括先進膠體合成工藝、原位表面鈍化、液相或固相配體交換。透過對鈣鈦礦量子點表面配體的合理最佳化策略的探討，該工作總結了鈣鈦礦量子點在太陽能電池、發光二極體、光電探測器、X射線探測器、太陽聚光器等領域的進展。最後，鑑於鈣鈦礦量子點光電器件在效能、穩定性和擴大化生產方面的不足，該文討論了該領域潛在的研究課題以及發展趨勢，並強調了進一步最佳化鈣鈦礦量子點表面化學工程策略在其未來產業化道路上發揮的重要作用。
背景介紹
近年來，膠體鹵化鉛鈣鈦礦量子點（Lead halide perovskite quantum dots）因其具有塊體薄膜材料難以企及的獨特性質，例如近乎100%的熒光量子產率，發光峰窄且峰位不僅可透過量子限域效應調控，亦可透過鹵素成分工程實現（400-800 nm），以及多激子效應等，在極短時間內引起國內外學者廣泛關注。這些獨特的性質使得其在多個領域如照明與顯示、探測以及醫學成像展現出極具潛力的應用前景。
研究出發點
作為鈣鈦礦量子點的重要部分，其表面在調控光電性質和穩定性方面起著決定性作用。一方面，鈣鈦礦量子點本徵上是離子型晶體；另一方面，其表面配體與量子點核心的鍵合力較弱，在合成和清洗過程中極易脫落，且導電性通常較差。近期，基於鈣鈦礦量子點的光伏及其他光電器件如發光二極體等的重要進展主要得益於其表面化學方面的突破。儘管如此，鈣鈦礦量子點表面化學方面目前仍有許多懸而未決的問題，嚴重製約其結構穩定性，是進一步提高其光電性質並推動實際應用的關鍵挑戰。鑑於此，近日昆士蘭大學王連洲團隊的白楊博士及陳鵬博士等在《Advanced Materials》期刊上發表了題為“Surface Chemistry Engineering of Perovskite Quantum Dots: Strategies, Applications, and Perspectives”的綜述論文（DOI：10.1002/adma.202105958），旨在於討論調控表面配體對鈣鈦礦量子點光電效能和穩定性的重要作用，並歸納了表面化學工程策略在不同量子點光電領域所取得的突破和進展。
圖文解析
首先，該文介紹並比較了鈣鈦礦量子點的不同合成工藝，如熱注入、共沉澱、水熱、微波、超聲等，如圖1。
圖1.鈣鈦礦量子點的合成工藝
接著，該文從表面原子結構和表面配體型別出發，探討了鈣鈦礦量子點的缺陷機理和主要表徵手段，如核磁共振、紅外光譜、X射線光電子能譜等 （圖2）。
圖2.表面原子結構及配體型別
表面化學工程策略包括優化合成工藝、清洗方案、液相或固相後處理步驟可有效地調控鈣鈦礦量子點的配體鏈長、支鏈數量以及特徵官能團，對其光電器件效能和壽命產生巨大影響。該文主體部分討論了不同表面化學工程策略對鈣鈦礦量子點在太陽能電池、發光二極體、光電探測器、X射線探測器、太陽光聚光器領域上的應用，詳見圖3。
圖3.表面化學工程在鈣鈦礦量子點光電器件上的應用
最後，該文總結了該領域存在的挑戰和機遇，並提出了要在表徵手段、新型配體、核殼結構、連續合成、大面積塗覆等方面繼續提升，推動該領域的產業化，如圖4。
圖4.鈣鈦礦量子點表面化學工程在光電領域的應用以及未來發展前景
總結與展望
雖然鈣鈦礦量子點光電器件近些年來在效率和穩定性上不斷突破，但現階段仍缺乏先進的原位表徵手段對其表面結構包括缺陷態、配體連線、降解機理進行深入研究。另一方面，現今使用的表面配體還存在導電性差、易脫落等問題，機器學習或理論計算預測或可加快對新型配體的探索。因鈣鈦礦量子點的離子特性，均勻的單個鈣鈦礦量子點的核殼結構還較難實現。另外，鈣鈦礦量子點光電器件的真正產業化還離不開對連續合成和大規模塗覆工藝的繼續開發。
作者介紹
白楊博士：澳洲科學院DECRA Fellow獲得者，於2017年開始在昆士蘭大學奈米材料中心開展博士後工作，主要研究方向為半導體材料的設計和合成、以及其在光伏和其他光電領域的應用。
陳鵬博士：澳洲先進光伏中心ACAP Fellow獲得者，於2020年開始在昆士蘭大學開展博士後工作，主要研究方向為鈣鈦礦太陽能電池以及其串聯器件的研究。
王連洲教授：澳洲科學院Laureate Fellow獲得者，昆士蘭大學奈米材料中心主任。其主要研究領域為半導體奈米材料在能量轉換和儲存上的應用，包括催化產氫、二次電池、新一代太陽能電池等。
