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第一作者：鄭燕梅
通訊作者：郭新立 教授
通訊單位：東南大學
文章連結：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337322003137#!
研究背景
具有N空位的氮化碳是一種很有潛力的光催化劑，已證實可提高光催化產H2O2的能力。然而，N空位的調控極具挑戰性，大多數研究將其表示為少量N空位。
本工作透過等離子體合成富含N空位的分級ACN奈米結構，透過理論計算，結合實驗檢測分析，研究ACN分級奈米結構的 N空位含量和結構、光催化產H2O2效能及其增強機理。
文章簡介
本研究首次透過一步H2等離子體法制備了在一個氮化碳單元中具有雙N2C位空位的非晶氮化碳（ACN）。等離子體誘導的 ACN 具有穩定的分級奈米片網路結構，其比表面積高達 405.76 m2g-1。同時，獨特的分級奈米結構可以有效抑制奈米片團聚，而非晶結構可以有效抑制奈米片強量子限域效應引起的帶隙變寬問題。此外，ACN中2.61 eV的電位降是電荷載流子分離的關鍵。並且，非晶轉變會導致新的強帶尾，顯著增強了ACN高達593 nm的吸收邊緣，擴寬可見光吸收範圍更廣，從而顯著增強了光催化H2O2 的產生。
圖1 ACN 的製備流程圖
本文要點
要點一：ACN分級奈米網路結構
分級奈米結構能夠有效抑制奈米材料的團聚。利用具有高能粒子的H2等離子體轟擊CN的結構並刻蝕其形貌。製備出具有分級奈米片網路結構的CAN，可以大幅度提供光催化劑的比表面積，且可以有效抑制CN奈米片團聚的問題。
要點二： ACN非晶結構及光催化產H2O2機理研究
結合一系列實驗表徵與理論計算結果證明ACN中一個單元環含雙N2C位空位，非晶轉變產生新的強帶尾，顯著增強ACN的吸收邊緣高達593 nm，使其可見光吸收範圍更廣。此外，電子會在N空位處聚集。一方面，ACN中原始結構和非晶結構存在的介面，會引起電位降，從而形成內建電場，促進載流子遷移。另一方面，N空位產生豐富的不飽和位點，產生一定的富電子區域，有利於O2的吸附。
要點三：前瞻
這項工作報道了一種等離子體誘導的 ACN ，其具有穩定的分層連續奈米片網路結構，和超高的比表面積以及顯著增強的光催化H2O2能力。透過理論計算和實驗檢測分析，證實了一個 CN 單元結構中含有雙 N2C 空位。此外，非晶轉變會產生新的強帶尾，顯著增強ACN的光吸收邊緣，導致更廣泛的可見光吸收，從而提高了H2O2的產生，研究結果對光催化 H2O2的生產具有重要的指導意義，也為實現氮化碳在光催化領域的廣泛應用提供了新的途徑。
【通訊作者簡介】
郭新立 東南大學材料科學與工程學院教授，博士生導師，江蘇省雙創人才，主要從事奈米材料及其在催化和儲能等領域應用研究。在Physical review letters，Carbon和ACS系列等學術期刊上發表研究論文180餘篇，受邀撰寫中文專著2章，英文專著一章，擁有國家發明專利30多項。主持國家重大奈米科技專項子課題、國家自然科學基金面上專案、山西省重大科技專項子課題各一項，參於國家自然科學基金重點專案、國家自然科學基金青年科學基金專案各一項等。擔任《凝聚態物理學進展》和Advances in Nano Research等雜誌編委，《表面技術》雜誌特聘審稿人，Nano Letters等雜誌審稿人，中國科學技術出版社科技/科普專家， “《中國製造2025》應用技術人才培養工程”特聘講師等。
【第一作者介紹】
鄭燕梅 東南大學材料科學與工程學院博士研究生， 師從郭新立教授。主要從事氮化碳半導體光催化劑及其在光催化產H2O2、汙染物降解和水分解等中的應用研究。已在在Applied Catalysis B: Environmental, Journal of Materials Science & Technology和ACS系列等雜誌上發表論文8篇，申請國家發明專利3項。
